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二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）是兩種最重要的溫室氣體，在地球的輻射平衡中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。受化石燃料燃燒、土地利用變化、森林砍伐等人為活動的持續(xù)影響，自工業(yè)革命時代（約1750年）以來，大氣中二氧化碳和甲烷的混合比一直在上升，并在2021年達到最高值415.7±0.1 ppm和1908±2 ppb，約為工業(yè)化前水平的149%和262%。近幾十年來，大氣CO2和CH4混合比的時空分布越來越受到科學(xué)界的關(guān)注。船載觀測被認為是觀測溫室氣體的六種常用且重要的方法之一，本文主要介紹利用船載CRDS(光腔衰蕩光譜)分析儀分別于2012年11月和2013年6月在中國南黃海進行了兩次實地調(diào)查研究，以揭示中國陸架海域大氣中CO2和CH4混合比的時空分布和調(diào)節(jié)機制。本研究的主要目標是:
(1)優(yōu)化改進船基走行連續(xù)觀測大氣CO2和CH4混合比數(shù)據(jù)篩分方法;
(2)研究海-氣交換對CO2和CH4混合比時空分布的影響;
(3)在野外調(diào)查中揭示季節(jié)性季風(fēng)對南黃海海洋邊界空氣CO2和CH4時空分布的調(diào)節(jié)機制。
觀測區(qū)域
黃海是亞洲大陸和太平洋之間氣團運輸?shù)闹匾ǖ溃煞譃閮蓚€海域：黃海北部(NYS)和黃海南部(SYS)。覆蓋面積約10.8×104 km2，平均深度44 m，受EAM（東亞季風(fēng)）系統(tǒng)的強烈影響。如圖1所示，為了研究大氣CO2和CH4混合比的分布及其調(diào)控機制，2012年11月2日至8日和2013年6月22日至29日進行了兩次調(diào)查研究，分別是EAM的典型時期(包括夏季風(fēng)和冬季風(fēng))。為了保證觀測數(shù)據(jù)的可比性，引入附近的三個陸基(島)站(臨安站（LAN）;濟州高山站（JGS）;泰安半島站（TAG）)進行對比分析。
圖1：觀測海域。粗黑色實線代表2012年11月(a)和2013年6月(b)的航行軌跡。藍色符號分別代表泰安半島站(TAP)，濟州高山站(JGS)和臨安站(LAN)，ECS代表東海，紅色的十字代表每個自然日開始的位置。
圖2：觀測到的風(fēng)向和風(fēng)速(a、c)和模擬的風(fēng)場(b、d)。模擬風(fēng)場是根據(jù)歐洲中期天氣預(yù)報中心(ECMWF)提供的ERA5氣壓水平每小時數(shù)據(jù)繪制的。
氣象資料
兩次調(diào)查研究是在一艘為在海洋環(huán)境中進行多學(xué)科研究而設(shè)計的東方紅二號的科考船上進行的，該船擁有一個船載大氣科學(xué)實驗室?？捎^測的氣象數(shù)據(jù)包括時間、緯度、經(jīng)度、巡航速度和方向、風(fēng)速、風(fēng)向、相對濕度、氣壓和溫度，分辨率為10s，可用于篩分和標記觀測到的CO2和CH4混合比數(shù)據(jù)，并驗證模擬風(fēng)場。
觀測到的風(fēng)數(shù)據(jù)被平均為每小時的數(shù)據(jù)，以供后續(xù)分析。如圖2a所示，2012年11月調(diào)查期間，每小時平均風(fēng)速為0.05~20.46 m/s，平均值為8.09(±4.17)m/s。主導(dǎo)風(fēng)向為偏北和偏東北，表明氣團從亞洲大陸流向太平洋。如圖2c所示，2013年6月調(diào)查期間，每小時平均風(fēng)速為0.08 ~ 9.42 m/s，平均值為4.72(±1.79)m/s。相反，主導(dǎo)風(fēng)向轉(zhuǎn)為南或東南，促使氣團從太平洋向亞洲大陸流動。此外，觀測到的主導(dǎo)風(fēng)向(圖2a和c)與模擬風(fēng)場(圖2b和d)基本一致，具有典型的冬、夏季風(fēng)特征，是研究海陸空氣團輸送對海洋邊界層CO2和CH4混合比時空變化影響的理想案例。
大氣CO2和CH4混合比的測定
如圖3a所示，在觀測期間，為了避免人為污染，將進氣口固定在船頭最高點(海拔約10m)，靠近氣象傳感器，以避免人為污染。使用Picarro G2301高精度溫室氣體測定系統(tǒng)測定大氣CO2和CH4的混合比。Picarro分析儀可以在5秒內(nèi)獲得一次CO2和CH4混合比（校正受水蒸氣影響）的數(shù)據(jù)，已被證明是觀測CO2和CH4的高精確度和準確度的好選擇。如圖3b所示，外部真空泵將環(huán)境空氣抽入專用管道，并分別通過膜過濾器，充滿高氯酸鎂的干燥管和另一個膜過濾器，以去除顆粒和水氣。然后，通過閥門順序設(shè)置調(diào)節(jié)，干燥和清潔的空氣樣品以及標準氣體通過一個8口樣品選擇閥，由質(zhì)量流量控制器控制流量為200 mL/min后進入Picarro G2301分析儀。每次觀測實驗前后，對Picarro G2301分析儀進行校準，保證其正常工作狀態(tài)。在現(xiàn)場調(diào)查中，每天自動按順序測定三種標準氣體，由Picarro G2301分析儀調(diào)節(jié)。根據(jù)3種標準氣體(CO2為254.53(±0.06)ppm、365.14(±0.06)ppm和569.99(±0.08)ppm，CH4為1601.0(±0.8)ppb、1925.5(±0.8)ppb和2317.7(±0.5)ppb)的測定結(jié)果和標準值，建立線性函數(shù)，對觀測數(shù)據(jù)進行校正。所使用的標準氣可溯源至世界氣象組織（WMO）一級標準，以保證觀測數(shù)據(jù)的一致性、可追溯性和國際可比性。
圖3：東方紅二號科考船(a)，用于觀測大氣CO2和CH4的船載Picarro高精度溫室氣體分析儀監(jiān)測系統(tǒng)示意圖(b)。
大氣CO2和CH4的混合比
一般來說，CO2和CH4混合比隨著海拔和離大陸距離的增加以及緯度的降低而降低。陸架海域大氣CO2和CH4混合比的時空分布不僅反映了自然特征，還反映了海洋油氣勘探等多種人為過程：陸-海氣團傳輸，以及觀測儀器故障。在兩次船載調(diào)查研究中，2012年11月大氣CO2混合比為392.75 ~ 688.10 ppm(圖4a和b)， 2013年6月為389.28 ~ 967.60 ppm(圖4c和d)。2012年11月大氣CH4混合比為1870.6 ~ 1986.0 ppb(圖5a和b)， 2013年6月大氣CH4混合比為1820.8 ~ 2179.0 ppb(圖5c和d)。大氣CO2和CH4混合比與北半球的歷史觀測結(jié)果相當。異常高的觀測值歸因于船舶廢氣或分析儀日常維護等的人為干擾。
圖4：2012年11月和2013年6月黃海CO2混合比的時間(a、c)和空間(b、d)分布。
圖5：11月和6月黃海CH4混合比的時間(a、c)和空間(b、d)分布。
數(shù)據(jù)處理方法
首先，利用線性函數(shù)對2012年11月和2013年6月沿巡航軌跡觀測到的大氣CO2和CH4混合比進行校正，每1 min平均一次，備份并生成可進行后續(xù)處理的“原始數(shù)據(jù)"。其次，根據(jù)航次記錄，對儀表故障和日常維護引起的異常值進行標記。第三，當船舶在離散站點進行海洋調(diào)查或以低于風(fēng)速的速度在下風(fēng)向巡航時，觀測到的大氣CO2和CH4混合比可能受到船舶廢氣和人類活動的影響。根據(jù)研究經(jīng)驗將3 kn作為標記受船舶廢氣和人類活動影響的數(shù)據(jù)的標準。最后是大氣溫室氣體觀測中廣泛使用的數(shù)據(jù)質(zhì)量控制方法拉依達準則(“3σ"準則)，用于篩分和標記非背景測定結(jié)果。
圖6：2013年6月28日20:40 - 29日6:40 (a)和2012年11月3日3:30 - 5:30 (b)觀測到的CO2混合比和船速的變化。
圖7：2012年11月和2013年6月CO2 (a, b)和CH4 (c, d)混合比的篩分結(jié)果。(a)和(b)的縱坐標在450至1050 ppm做了截斷處理。黑點表示本底數(shù)據(jù)(Background)，藍點表示更換干燥管(Manual)所影響的數(shù)據(jù)，灰色點表示低速航行(0-3kn)時受船舶排放影響的數(shù)據(jù)，紅點表示通過拉依達準則(3σ)篩分出來的數(shù)據(jù)。
陸-海氣團輸送對大氣CO2和CH4混合比分布的影響
海-氣交換是CO2和CH4分子通過表層海水和上覆大氣界面擴散的動態(tài)過程。大氣CO2和CH4的源和匯是指它們由海水排放或被海水吸收。事實上，沿海淺海海域海-氣交換對CO2和CH4混合比在時空尺度上影響很大。一般來說，從海水中排放到空氣中的CO2和CH4很難通過大氣測量來追蹤，因為它們會被迅速稀釋;只有淺層滲漏區(qū)和沿海地區(qū)能夠直接影響當?shù)卮髿釩O2和CH4的混合比，并且可以測定。
為了估計海-氣交換對大氣CO2和CH4混合比的影響，我們使用了一種由Kourtidis等人(2006)描述并經(jīng)Zang等人(2020)優(yōu)化的簡單方法：假設(shè)調(diào)查區(qū)域上方有一個頂板高為10米的盒子，對應(yīng)于我們現(xiàn)場調(diào)查的進氣口高度。大氣CO2和CH4混合比僅受海-氣交換的影響，當CO2和CH4被排放或被吸收時，它們的混合比會均勻地增加或減少，這是由海氣CO2和CH4通量的平均計算結(jié)果引起的。
圖8：2012年11月觀測海域CO2和CH4混合比的空間分布。
陸-海氣團傳輸對大氣CO2和CH4混合比時空分布的影響
EAWM與亞洲大陸向西太平洋的大氣復(fù)合輸送密切相關(guān)。除第1段(S1)和第2段右端(S2)外，隨著離岸距離的增加，CO2和CH4混合比呈減小趨勢。(圖8)。
總體而言，亞洲大陸的CO2和CH4混合比高于MBL參考值。EAWM驅(qū)動的陸-海氣團運輸會導(dǎo)致溫室氣體的水平傳輸。由于后續(xù)的混合和稀釋，CO2和CH4的混合比將沿著風(fēng)輸送路線下降。同時，S1段和S2段右端由于主導(dǎo)風(fēng)向為ENE-SE -S，大氣CO2和CH4混合比較低且均勻，說明氣團是從CO2和CH4混合比較低的太平洋輸送過來的。
此外，后向軌跡分析顯示，2012年11月幾乎所有的傳輸路徑都來自亞洲大陸，2013年7月幾乎所有的傳輸路徑都來自南海和西太平洋(圖10)。導(dǎo)致2012年11月大氣CO2和CH4混合比(圖8)高于2013年7月(圖9)。大氣CO2和CH4混合比的季節(jié)變化與西太平洋大氣CO2混合比的變化一致，西太平洋大氣成分分布主要由來自太平洋的海洋氣團和來自亞洲大陸的污染氣團主導(dǎo)。
圖9：2013年7月觀測海域CO2和CH4混合比的空間分布
圖10.兩個典型位置(a)35.00°N、123.41°E和(b)32.53°N、125.22°E的后向軌跡。
如圖11所示，2012年11月觀測到的大氣CO2和CH4混合比隨風(fēng)向的波動特征相同，表明其變化受陸-海氣團輸送主導(dǎo)，這與前人的研究結(jié)果一致。黑海天然氣滲漏和“北溪"管道天然氣泄漏的模擬研究表明，在5 ~ 30 km的距離上，逆風(fēng)排放源可以增強大氣CH4混合比。如圖12所示，我們假設(shè)在運輸過程中混合和稀釋的影響是線性的。根據(jù)計算可知：中國陸架海域大氣CO2和CH4混合比的空間分布可能在EAWM前期受到陸-海氣團輸送的顯著影響。
圖11：風(fēng)向與CO2和CH4的大氣混合比之間的關(guān)系。誤差棒表示每個風(fēng)向的標準差。
圖12：2012年11月每0.1°(黑色)和0.5°(紅色)的平均CO2 (a)和CH4 (b)。
基于2012年11月和2013年6月在南黃海船基走行連續(xù)觀測到的大氣CO2和CH4混合比及氣象參數(shù)，優(yōu)化并建立了一種數(shù)據(jù)篩分方法，該方法可用于標記受多種自然過程和人類活動影響的CO2和CH4混合比數(shù)據(jù)。大氣CO2和CH4混合比的空間和季節(jié)變化主要受EAM調(diào)節(jié)，而海-氣交換的影響很小或可以忽略不計。夏季風(fēng)導(dǎo)致大氣CO2和CH4混合比相對較低，且從東南向西北逐漸增加。相反，冬季季風(fēng)增強了陸地到海洋的氣團輸送，導(dǎo)致較高的大氣CO2和CH4混合比，并且隨著離岸距離的增加而呈遞減的趨勢。在東亞冬季風(fēng)早期，陸-海氣團傳輸對CO2和CH4混合比的影響范圍約為20Km內(nèi)。
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